Zoff みまもり登録機能で登録した子どもを解除することはできますか？

可能です。
LINEトーク画面を開き、リッチメニューの「マイページ」を選択し、トーク画面上に表示されたメニューより「みまもり登録」をタップしてください。
「編集」をタップし、解除したいお子様を選択して登録を解除してください。